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Occurrences of Uranium and Radon-222 from Groundwaters in Various Geological Environment in the Hoengseong Area
Occurrences of Uranium and Radon-222 from Groundwaters in Various Geological Environment in the Hoengseong Area
The Journal of Engineering Geology. 2015. Dec, 25(4): 557-576
Copyright © 2015, The Korea Society of Engineering Gelology
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  • Received : November 20, 2015
  • Accepted : December 21, 2015
  • Published : December 31, 2015
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찬호 정
chjeong@dju.kr
재하 양
유진 이
용천 이
현영 최
문수 김
현구 김
태승 김
병욱 조

Abstract
지하수내 자연방사성물질인 우라늄과 라돈-222의 산출과 지질특성과의 연관성을 알아보기 위해 단층대를 포함한 화강암, 편마암, 복운모 화강암 등 다양한 지질이 분포하는 횡성지역을 연구대상지역으로 하였다. 이 연구를 위하여 지하수 시료 38점, 지표수 시료 4점을 채취하여 화학성분 분석, 우라늄과 라돈-222의 함량을 분석하였다. 1차 분석결과를 바탕으로 우라늄과 라돈-222의 함량이 미국 EPA 권고기준을 초과한 지하수 16점에 대해서는 2차 분석을 실시하였다. 지하수내 자연방사성물질 산출과 지질과의 상관성을 알아보기 위하여 33개 지점에 대한 지표방사능 세기를 측정하였다. 지하수내 우라늄의 농도는 0.02~49.3 μg/L의 범위를, 라돈-222의 농도는 20~906 Bq/L 범위로 미국 EPA 권고기준치인 30 μg/L와 148 Bq/L을 초과한 시료는 각각 4점과 35점이다. 지하수의 화학적 특성은 Ca(Na)-HCO 3 유형에서 Ca(Na)-NO 3 (HCO 3 +Cl) 유형 범위까지 분포한다. pH는 5.71~8.66의 범위로 중간 값은 중성 또는 약알카리성의 특성을 보였다. 고함량 우라늄 및 라돈-222의 산출은 편마암-화강암 지질경계부과 화강암내에서 주로 확인되었으며, 우라늄과 라돈의 산출에 대한 상관관계는 뚜렷하지 않다. 불활성 기체인 라돈은 암석내 기원지로부터 주변부에 발달된 단열을 따라서 확산되어 순환하는 지하수에 용해되는 것으로 보이며, 지하수의 유동과 화학성분과의 상관성은 찾아보기 어렵다. 지하수내 우라늄 용해에 유리한 조건은 중성 또는 약알칼리성 환경과 산화 환경이면서 높은 중탄산 함량의 지화학적 조건에서 주로 우라닐 또는 우라닐탄산염 형태로 존재하는 것으로 해석된다.
Keywords
서 론
지질환경에서 자연방사성 물질은 주로 칼륨-40, 우라늄-238, 우라늄-235, 토륨-235 동위원소로 구성된다. 자연방사성 물질은 붕괴 계열을 따라 안정화되기 전까지 많은 방사성 핵종을 만들어낸다. 우라늄, 악티늄, 토륨계열에 속하는 자연방사성 물질은 자연적으로 발생되는 방사능의 대부분을 차지하고 있으며 라돈을 포함하여 인간에게 지속적으로 노출되고 있는 방사능의 80%이상을 차지하고 있는 것으로 보고되고 있다 (EPA, 2012) .
지질환경에서 자연방사성물질의 근원지는 지각과 맨틀이며, 이들 사이의 온도차에 의해 발생되는 유체 이동의 결과로 몇 종류의 핵종들은 지각내 불균질한 화학적 조성을 초래하는 것으로 알려져 있다. 이러한 방사성 핵종의 재분포는 지각의 풍화, 퇴적, 그리고 화학적 상호작용에 의해 발생될 수도 있으며 결과적으로 칼륨-40과 우라늄 및 토륨 계열의 방사성 핵종이 특정한 몇몇 광물과 특정 지질층에 밀집되는 것으로 알려져 있다 (National Research Council, 1999) .
자연방사성물질을 함유한 광물은 화학적 조성과 구조가 복잡한 것으로 알려져 있으며 지표로 노출될 경우 지구과학 연구 분야에서 다양한 환경지시인자로 널리 활용되어져 왔다 (Langmuir et al., 1997 ; Finch and Murakami, 1999) . 국제광물협회(International Mineralogical Association, IMA)에서는 현재까지 총 216종을 우라늄 함유 광물로 분류하고 있지만 약 218종의 우라늄 함유 광물이 존재하고 있는 것으로 알려져 있다 (Gaines et al., 1997) . 지하수 중 자연방사성물질을 생성하는 근원물질은 우라늄 광물이며 방사성원소를 함유한 광물의 형태와 광물학적 정보 등은 지하수 중 자연방사성물질의 물리·화학적 거동 특성 파악에 매우 중요한 정보를 제공해 준다 (Choo, 2002 ; Kim et al., 2014) ,
지하수 내 자연방사성물질인 우라늄과 라돈 함량에 대한 외국 조사연구는 1960년대 말부터 시작되었으며, 화강암 지역에서 매우 높은 농도로 검출되는 것으로 보고되었다 (Lowry et al., 1987 ; Wathern, 1987; Betcher et al., 1988 ; Cothern, 1990 ; Banks et al., 1998) . 미국에서는 지하수내 자연방사성물질에 대한 잠정권고치로 우라늄 30 μg/L, 라돈 4,000 pCi/L (=148 Bq/L)으로 설정하였으며, WHO (World Health Organization)에서 는 우라늄 15 μg/L, 라돈 2,700 pCi/L (=100 Bq/L)를 권고하였다 (WHO, 2003) . 우리나라의 경우 자연방사성 물질에 대한 연구는 Han and Park (1996) 에 의해 최초로 보고되었으며, 환경부 주관으로 자연방사성물질 실태 조사 및 정밀조사가 수행되어 왔다 (Han and Park, 1996 ; NIER, 1999 , 2000 , 2001 , 2002 ; Jeong et al., 2011 , 2012 , 2013 ; Ju et al., 2013) .
우리나라에서는 마을상수도, 간이급수시설 등 지하수를 음용으로 사용하고 있는 일부 시설에서 미국에서 제안하고 있는 권고치보다 높은 농도의 우라늄과 라돈이 검출되고 있는 것으로 보고되고 있으며 이에 대한 산출특성과 원인 규명에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다 (Jeong et al., 1997 , 2011 , 2012 , 2013 ; Ju et al., 2013 , 2014) . 또한 지하수내 우라늄 함량이 높은 지질층으로서 화강암, 옥천계변성암, 퇴적암, 변성암, 화산암 순으로 높은 농도의 우라늄이 검출되는 것으로 보고되었다 (NIER, 2008) . 그러나 우라늄 광화대를 제외한 비광화대 내에서 암석내 방사성원소를 함유한 광물은 대부분 매우 작은 미립질로 산출되거나 부성분 광물에 극소량 포함되어 있으며 또한 조성과 구조가 매우 다양하기 때문에 지하수내 용출 기원에 대한 해석은 향후 많은 연구가 이루어져야 할 것으로 보인다 (Burns and Finch, 1999 ; Kim et al., 2014) .
본 연구는 기존 조사 자료를 이용하여 지하수내 우라늄과 라돈-222가 높은 지역을 대상으로 그들의 산출특성과 지질 및 지하수화학성분과의 상관성을 보다 정밀하게 알아보고자 하였다. 이를 위하여 강원도 횡성지역을 연구대상으로 하여 지표지질조사, 지표방사능세기 측정, 지하수의 화학성분 분석, 자연방사성물질 분석, 암석내 방사성물질의 존재 등에 대한 연구를 수행하였다.
연구지역
연구지역은 강원도 횡성군 안흥면 안흥리와 강림면 강림리 일대이다( Fig. 1 ). 지하수내 우라늄과 라돈 함량은 지질과 밀접한 관계가 있음이 알려져 있다. 또한 최근 조사에서는 화강암과의 접촉부에서 지하수내 우라늄 함량이 높게 검출되는 경우가 보고되었다 (Jeong at el., 2013) .
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Geologic map including sampling points of groundwater and surface water in study area.
연구지역의 지질은 Koh et al. (2011) 에 의해 발간된 안흥리도폭 지질조사보고서(1:50,000)의 내용을 인용하여 간략하게 기술하였다. 지질은 시대순으로 선캄브리아기의 치악산편마암, 운학화강암, 안흥화강암이 대부분을 차지하고, 쥬라기 복운모화강암은 연구지역 중앙 하단부 지역에 부분적으로 관입하고 있다. 주요 단층으로는 N30°~40°W 방향의 안흥단층이 연구지역을 가로지르고 있다( Fig. 1 ).
치악산편마암은 다양한 성분의 화강암질 물질의 유입을 수반하는 고도 변성작용에 의해 미그마타이트화 작용 및 화강암화 작용을 받아 형성된 준편마암복합체이다. 주 구성광물은 구성암석의 종류에 따라 상대적 양의 차이는 있지만 대부분 석영, 정장석, 사장석, 흑운모, 백운모로 구성된다. 운학화강암은 1~4 cm 크기의 장석 반정을 포함하는 조립질 반상흑운모화강암이며, 주로 정장석, 사장석, 석영, 흑운모가 주 구성 광물로 이루어져있다. 안흥화강암은 치악산편마암과 운학화강암을 관입하고 있으며, 담회색의 중립질에서 세립질 조직을 보이는 균질한 흑운모화강암이다. 주로 정장석, 사장석, 석영, 흑운모 등이 주 구성 광물이며, 강한 압쇄작용에 의해 형성된 2차 백운모가 흔히 관찰된다. 복운모화강암의 암체는 전반적으로 등립질이며 중립 또는 세립질의 입도를 보이나 조직의 변화가 심하게 나타난다. 이 암석은 주로 알칼리장석, 사정석, 석영, 흑운모, 백운모로 구성되며, 상대적으로 거정의 일차백운모와 함께 세립의 이차 백운모도 흔히 관찰된다.
연구방법
- 물 시료채취 및 현장수질측정
본 연구를 위하여 지하수 38점, 지표수 4점을 채취하였고, 1차 분석 결과 지하수중 우라늄과 라돈-222의 함량이 미국 EPA 권고치를 초과한 16점에 대해서는 2차 분석을 위한 시료를 채취하였다. 지하수 시료 채취는 1차(2014년 8월 8일~9일과 21일~22일)와 2차(2014년 11월 11일~12일)로 나뉘어 수행되었다. 지하수의 현장 측정은 지하수 토출관을 통해 일정시간 양수 후 대기와의 접촉을 최소화할 수 있는 조건에서 수소이온농도(pH), 전기전도도(EC), 산화환원전위(ORP), 용존산소(DO), 중탄산(HCO 3 ) 함량을 측정하였다.
지하수의 현장수질측정은 Orion 5 star 모델의 휴대용 측정기를 이용하였으며, 중탄산(HCO 3 )의 함량은 0.05 N 농도의 HCl을 이용하여 산중화적정법으로 측정하였다. 지하수의 주요 양이온과 음이온 분석을 위하여 원수를 0.45 μm 공극의 필터에 통과시켜 부유물질을 제거한 후 각각 60 mL를 폴리에틸렌 용기에 담았다. 이 때 양이온 시료에는 용존 이온성분이 용기에 흡착 또는 침전을 방지하기 위하여 적정량의 농질산을 첨가하여 pH를 2 이하로 유지하였다 (Greenberg et al., 1992) .
- 지하수 화학성분 및 라돈 분석
채취된 지하수 시료는 분석하기 전까지 0~4℃에서 냉장 보관하였으며, 주요 양이온(Ca 2+ , Mg 2+ , Na + , K + ) 및 미량원소는 기초과학지원연구원 오창센터의 원자흡광분광분석기(Unicam model 989, AAS), 유도결합 플라즈마 원자방출분광기(ICP-mass optima 4300DV, ICPAES), 유도결합 플라즈마질량분석기(Fison model PQ III, ICP-MS) 등의 장비로 분석하였다. 음이온 성분(Cl , SO 4 2− , NO 3 , F )은 기초과학지원연구원 오창센터에서 유도결합쌍 플라즈마 질량분석기(Fison model PQ III, ICP-MS) 등의 장비로 분석하였다. 라돈가스 분석을 위한 시료는 대기와의 노출을 최소화하여 22 mL 시료 용기에 지하수 15 mL와 액체섬광물질(Optiphase Hisafe 3) 5 mL를 첨가하여 충분히 혼합시킨 후 액체섬광계측기로 측정하였다. 라돈 측정은 한국기초과학지원연구원 오창센터에서 이루어졌다.
- 지표방사능 측정
지표암석과 토양표면 33개 지점에 대한 지표방사능세기를 휴대용 감마스펙트로미터(Model GR-320 envi spec, SAIC detector)를 이용하여 측정하였다. 측정값은 총방사선세기(ppm)와 K (%), U (ppm), Th (ppm)의 성분으로 각각 환산하여 구하였다.
수리지화학 특성
- 현장수질측정결과
연구지역 지표수 및 지하수의 현장수질 측정결과는 Table 1 에 정리하였다. 두차례에 걸쳐 분석된 지하수와 지표수에 대한 pH, 산화환원전위, 전기전도도, 용존산소 함량특성을 통계분석 기법인 박스-휘스커도(Box-Whisker plot)로 제시하였다( Fig. 2 ). 박스-휘스커도는 중앙값과 제1사 분위수, 제3사 분위수를 박스로 표기하고, 상하의 펜스(lower and upper inner fences)는 제1사 분위수-1.5×IQR 값보다 작은 자료 값 중에 가장 큰 값의 위치를 각각 의미한다. 여기서, IQR (Inter quartile range)은 제3사 분위수(75% 분위수)와 제1사 분위수(25% 분위수)의 차이를 의미한다.
Geochemical composition of groundwater and surface water samples in the Hoengseong area.
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Geochemical composition of groundwater and surface water samples in the Hoengseong area.
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Box-Whisker plots showing the statistical variations of pH, oxidation reduction potential, electrical conductivity, and dissolved oxygen content of groundwater and surface water samples in the study area.
1차 지하수 시료에 대한 pH의 중앙값은 6.86이며, 2차 시료의 pH 중앙값은 7.30으로 1차에 비해 약간 증가한 경향을 보인다. 지표수의 pH 중앙값은 8.43으로 지하수에 비해 전반적으로 높은 값을 보여주어 이는 인간활동과 관련한 세제 등 알카리성 생활하수의 영향으로 보인다( Fig. 2 a). 지하수의 산화환원전위 중앙값은 300 mV 내외의 산화환경이며, 지표수의 산화환원전위 평균은 390 mV로 지하수보다 높은 산화환경 값을 보여준다( Fig. 2 b). 지하수의 전기전도도 중앙값은 1차 161 μS/cm, 2차 165 μS/cm로 시기별 큰 차이를 보여주지 않으며, 지표수는 263 μS/cm의 중앙값으로 지하수보다 높은 값을 보인다( Fig. 2 c). 지표수의 높은 전기전도도는 생활 하수내 무기오염 물질의 유입 영향으로 보인다. 지하수중 용존산소(DO, dissolved oxygen) 함량의 중앙값은 1차 6.73 mg/L, 2차 6.34 mg/L를 보여 큰 차이를 보이지 않으며, 지표수의 용존산소는 9.5 mg/L의 중앙값을 보여 대기중 산소의 용해로 인한 포화상태를 보인다( Fig. 2 d).
- 주요 화학 성분
지하수 및 지표수의 주요 화학성분은 Table 1 에 제시하였으며 지하수와 지표수에 대한 주요 화학성분 함량 특성은 통계분석 기법인 박스-휘스커도(Box-Whisker plot)로 제시하였다( Fig. 3 ).
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Box-Whisker plots showing the statistical variations of major ions in groundwater (GW) and surface water (SW) samples in the study area.
주요 양이온 성분인 칼슘이온(Ca 2+ )의 경우, 1차시기와 2차시기 농도의 중앙값은 각각 18.1 mg/L, 18.7 mg/L로 큰 차이를 보이지 않으며, 농도범위도 2차시기 지하수에 비해 약간 높은 값을 보인다. 지표수의 중앙값은 지하수보다 높은 27.7 mg/L을 보인다. 마그네슘이온(Mg 2+ )은 1차시기와 2차시기 지하수 시료에서 각각 3.66 mg/L, 4.17 mg/L의 중앙값으로 유사하게 나타났으며, 지표수도 지하수에 비해 큰 차이를 보여주지 않는다( Fig. 3 a). 나트륨이온(Na + )은 1차 중앙값은 6.79 mg/L에서 2차 7.92 mg/L으로 약간 증가한 경향을 보이며, 지표수의 나트륨이온의 농도는 지하수보다 높은 중앙값을 보인다. 칼륨이온(K + )은 1차시기와 2차시기 지하수 시료에서 각각 1.33 mg/L, 0.73 mg/L의 중앙값으로 큰 차이를 보이지 않고, 지표수는 지하수보다 더 높은 중앙값(5.57 mg/L)을 보인다( Fig. 3 b). 이는 생활하수에 의한 지표수의 오염영향으로 보이다.
음이온의 주성분인 중탄산이온(HCO 3 )은 1차시기 지하수 시료의 중앙값(37.5 mg/L)에 비해 2차시기 시료 중앙값(54.9 mg/L)이 더 높은 특성을 보인다. 지표수의 중탄산이온에 대한 중앙값은 2차 지하수 시료와 유사한 값을 보인다. 지하수의 중탄산 함량범위는 1차시기와 2차 시기에서 각각 7.18~158 mg/L, 16.8~186 mg/L의 범위로 지하수 시료에 따라 큰 차이를 보인다( Fig. 3 c). 지하수중 황산염(SO 4 2− ) 함량에 대한 중앙값은 1차시기와 2차시기에서 각각 11.7 mg/L, 10.5 mg/L으로 유사한 경향을 보이고, 지표수도 지하수의 중앙값과 유사한 특성을 보인다( Fig. 3 c). 지하수중 황산염의 농도는 0.49~24.6 mg/L 범위로 지하수 시료에 따라 다소 큰 차이를 보인다. 염소이온(Cl )의 경우, 지하수의 중앙값은 1차시기 5.82 mg/L, 2차시기 6.63 mg/L로 거의 유사하며 지표수의 경우 중앙값은 지하수 보다 더 높은 중앙값(33.3 mg/L)을 보인다. 지하수의 질산염이온(NO 3 )에 대한 1차 시기와 2차 시기의 중앙값은 각각 23.2 mg/L와 17.3 mg/L를 보이며, 지표수의 중앙값은 지하수보다 약간 높은 25.5 mg/L를 보인다. 지하수중 질산염의 최대 농도는 87.4 mg/L로 생활하수 등 지표부의 오염물질에 상당히 노출되어 있음을 보여준다( Fig. 3 d).
- 미량원소 성분
지하수내에 상대적으로 풍부하게 함유된 미량원소는 B, Al, Mn, Zn, Ba, U 등으로 확인되었다( Table 2 ). 지하수 내 붕소(B)의 함량 범위는 0.92~33.7 μg/L이며, 평균은 8.21 μg/L이다. 지표수의 평균 붕소함량은 18.2 μg/L로 지하수보다 더 높은 값을 보인다. 알루미늄(Al)의 함량 범위는 6.5~80.1 μg/L로 넓은 분포를 보이며, GC-6에서 가장 높은 함량(80.1 μg/L)을 보인다. 망간(Mn)의 함량은 0.15~974 μg/L로 넓은 분포 범위를 보이며, GN-6에서 음용수 수질기준은 300 μg/L를 초과하는 함량을 보인다. 아연(Zn)의 함량은 8.95~6,746 μg/L의 범위를 보이며, 특히 AH-1 지하수는 두 차례에 걸쳐 각각 6,746 μg/L, 3,564 μg/L 함량을 보여주어 음용수 수질기준인 1,000 μg/L를 초과하였다. 바륨(Ba)의 함량은 0.23~130 μg/L 범위를 보인다. 우라늄(U)의 함량 범위는 0.02~49.3 μg/L이며, 2개 지하수(AH-3, AH-12)에서 미국 EPA 권고치(30 μg/L)를 초과하였다. 우라늄과 관련한 자세한 내용은 후술된다. 우라늄과 미량원소 함량과는 뚜렷한 상관관계를 보이지는 않는다.
Minor composition of groundwater samples collected in the study area.
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Minor composition of groundwater samples collected in the study area.
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- 지하수의 수리화학적 유형
지하수의 화학성분은 Ca-HCO 3 유형에서 Ca(Na)-NO 3 (HCO 3 +Cl)의 유형까지 넓게 분포한다( Fig. 4 ). 지하수중 Ca(Na)-NO 3 (HCO 3 +Cl)의 유형에 도시되는 상당수의 지하수는 생활용 천부지하수로 지표 오염물질에 의한 오염 노출에 취약한 상태로 보이며, 농업활동과 관련한 비료, 생활하수, 분뇨 등이 주요 오염원으로 보인다. 1차 시기 지하수가 2차시기 지하수에 비하여 보다 오염의 영역이 넓은 특성을 보인다. 일반적으로 화강암과 편마암 지역 지하수중 오염되지 않은 지화학적 진화 초기 단계의 지하수는 Ca(Mg)-HCO 3 형이 주를 이루며, 진화과정을 거치면서 Ca(Na)-HCO 3 의 유형 또는 Na-HCO 3 유형으로 전이되는 것으로 알려져 있다 (Jeong et al., 1997) .
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Trilinear plot showing the chemical types of groundwater and surface water samples in the study area.
지하수내 우라늄 및 라돈 함량에 따른 지하수 화학성분의 유형을 보면 라돈-222는 모든 농도범위에 있어서 특정한 화학적 유형에 편중되지 않음을 보여준다( Fig. 5 ). 반면 20 μg/L 이하 및 20~30 μg/L의 우라늄 농도를 가진 지하수의 경우 특정한 지화학적 유형에 도시되지는 않지만 30 μg/L 이상의 우라늄 농도를 함유한 지하수는 대부분 Ca-HCO 3 유형에 집중되었다( Fig. 6 ).
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Trilinear plots showing their chemical composition based on radon-222 content of groundwater samples in the study area.
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Trilinear plots showing their chemical composition based on uranium concentrations of groundwater samples in the study area.
자연방사성물질 분포
- 지하수내 자연방사성물질
연구지역 지하수 및 지표수의 라돈-222와 우라늄의 농도특성은 박스-휘스커도(Box-Whisker plot)를 작성하여 비교 분석하였다. 지하수내 라돈-222의 함량은 2.97~906 Bq/L의 범위를 보이며, 미국 EPA의 권고치인 148 Bq/L를 초과하는 지하수는 전체 38개중 24개소이며, 이중 296 Bq/L를 초과하는 지하수는 5지점이다( Table 3 , Fig. 7 a,). 시기별 라돈의 함량의 변화는 크지 않다. 지하수내 우라늄의 농도는 앞에서 설명된바와 같이 0.02~43.4 μg/L 범위로 A3, A8, A12 지하수에서 미국 EPA의 권고치 30 μg/L를 초과하고 있다( Table 3 , Fig. 7 b). 우라늄의 함량도 시기별 큰 차이를 보이지 않는다. 지표수내 우라늄과 라돈-222의 함량은 낮아 지하수에 의한 자연방사성물질 공급은 매우 미미할 것으로 보이며, 하천수 또한 물-암석 반응에 의한 자연방사성물질 공급도 거의 무시할 수준으로 보인다.
Concentrations of uranium and radon-222 of groundwater and surface water samples in the study area.
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Concentrations of uranium and radon-222 of groundwater and surface water samples in the study area.
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Box-Whisker plots showing the statistical distribution of uranium and radon-222 contents of groundwater and surface water samples in the study area. US EPA AMCL: Alternative Maximum Contaminant Level for drinking water suggested by US EPA.
라돈-222는 우라늄의 붕괴산물로서 불활성기체이므로 암석내 근원지로부터 발생 후 암반의 틈을 통해 확산이 자유로워 연구 지역 전반에 걸쳐 지하수내에서 높은 농도로 검출되는 것으로 보인다. 지하수내 대부분의 우라늄은 암석내 함유된 무기성분이 지하수와 직접적인 화학적 반응에 의해서만 용해되어 지하수내로 용출되며 지하수내에서 우라늄의 거동은 지하수의 pH, 산화환원전위, 화학성분에 지배를 받는 것으로 알려져 있다 (Jeong et al., 1997) .
- 고함량 자연방사성물질과 지질과의 상관성
Fig. 9 Fig. 10 은 지질별 지하수내 라돈-222와 우라늄의 함량분포를 나타내었다. 미국 EPA의 권고치인 148 Bq/L을 초과하는 지점들은 대부분 편마암과 화강암의 경계부와 화강암내에 주로 집중됨을 보여준다. 우라늄의 경우, 미국 EPA의 제안치인 30 μg/L를 초과하는 지하수도 편마암과 화강암의 경계부와 화강암내에 주로 집중된다. 특정 인위적 오염원이 없는 지역에서 지하수내 라돈-222와 우라늄 같은 자연방사성 물질은 암석내에 미량의 방사성원소를 함유하는 광물로부터 용해에 의해 기원되는 것으로 알려져 있다. 지하수내 자연방사성물질의 산출은 대수층의 지질특성에 따라 다양한데, 이는 방사성원소 함유 광물의 산출과 밀접히 관련되기 때문이다 (Jeong et al., 2011 , 2012 , 2013) .
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The surface radioactivities in the study area.
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The distribution of radon-222 content of groundwater samples in the study site.
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The distribution of uranium concentrations of groundwater samples in the study site.
지질에 따른 지표에서의 자연방사성 세기를 확인하기 위하여 지표방사능 세기를 측정하여 도시하였다( Fig. 8 , Table 4 ). 편마암과 화강암 지질경계부 그리고 안흥화강암과 일부 운학화강암에서 높은 강도의 방사선 세기를 보여주며, 지하수내 라돈-222의 고함량 농도와 비교적 일치함하지만, 고함량 우라늄 지하수와는 상관성을 보여주지 않는다.
Surface radioactivity detected at soil and rock surface in the study area.
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Surface radioactivity detected at soil and rock surface in the study area.
라돈( 222 Rn)은 토양, 암석, 침전물 속에 널리 분포되어 있는 226 Ra (반감기: 1,600년)의 자연적 방사붕괴로부터 생성되며, 자연방사성핵종 중 유일한 기체인 라돈은 불활성(inert)이기 때문에 화학반응을 일으키지 않고 대수층 균열이나 공극을 통해 쉽게 이동할 수 있다. 이를 통해 붕괴 소멸 전까지 지하수에 용해되거나 지표면에 방출된다. 자연계에서 연속적인 붕괴계열로 인해 생성되는 자연방사성핵종은 우라늄계열( 238 U series) 19종, 토륨계열( 232 Th series) 12종, 악타늄계열( 235 U series) 17 종으로 총 48종이 존재한다. 우라늄은 자연계내 존재하는 원소 중에서 가장 무거운 방사성 원소이며 높은 이동성과 긴 반감기 때문에 지하수에 비교적 높게 검출되는 미량원소이다.
고함량의 우라늄을 함유한 지하수의 수질특성을 보면, 미국 EPA의 권고치인 30 μg/L를 초과하는 지점에서 지하수의 pH, 산화환원전위, 전기전도도, 용존산소, 중탄산이온(HCO 3 ) 평균 함량 값이 각각 8.0, 284 mV, 213 μS/cm, 3.36 mg/L, 107 mg/L를 보인다. 이와 같은 지하수의 수리화학 특성은 일반적으로 알려진 우라늄의 용해환경인 약알칼리성의 산화환경이며, 중탄산의 농도가 비교적 높은 농도의 지하수조건과 잘 일치한다.
Table 5 는 지하수내 주요성분간의 상관성 분석결과이다. 라돈-222와 우라늄 간의 상관계수지수는 -0.13을 보여 이들의 산출은 상관성을 보여주지 못하며, 우라늄은 Ca 및 Sr과 각각 0.50, 0.54의 상관관계 지수를 보인다. HCO 3 와는 0.60의 상관지수로 유의한 값을 보여준다. 라돈의 산출은 화학성분과 뚜렷한 관련성을 확인하기 어렵다.
The correlation coefficients among the chemical parameters of groundwater samples in the study area.
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The correlation coefficients among the chemical parameters of groundwater samples in the study area.
지하수내 우라늄 용존에 용의한 조건은 중성 또는 약알칼리성과 산화환경이며 또한 중탄산의 함량이 높은 환경에서 우라늄과 HCO 3 는 유의한 상관성을 보인다. 산소를 포함하고 있는 우라닐이온( UO 2 2+ )이 지하수환경내에서 가장 안정한 형태 (Cothern and Lappenbusch, 1983) 인 것으로 알려져 있으며, 인체에 유입될 시 가장 지배적인 우라늄 형태는 중탄산착염[ UO 2 ( HCO 3 ) 2 ]으로 알려져 있으며 (Hodge, 1973 ; Almeida et al., 2004) , 반응식은 아래와 같다.
UO 2 2+ + CO 3 2– (or HCO 3 –)→( UO 2 CO 3 ) 0 or ( UO 2 HCO 3 ) + )
이러한 지하수 환경에서 우라늄은 위의 화학식과 같이 주로 우라닐 또는 우라닐탄산염 형태로 존재할 것으로 보인다.
결 론
횡성지역 지하수와 지표수의 수리화학적 특성, 우라늄과 라돈-222의 산출, 그리고 고함량 산출과 지질과의 상관성에 대한 연구결과를 종합하면 다음과 같다.
(1) 강원도 횡성군 안흥리, 강림면 강림리 일대 지하수의 수리화학적 특성은 Ca(Na)-HCO 3 , Ca(Na)-NO 3 (HCO 3 +Cl)의 유형을 보인다. 우라늄 30 μg/L 이상인 지하수는 Ca(Mg)-HCO 3 유형에 집중되어 있으며, 라돈-222 함량이 148 Bq/L 이상인 지하수는 뚜렷한 유형을 보이지 않는다.
(2) 연구지역 지하수내 우라늄의 농도는 0.02~49.3 μg/L 범위를 보이며, 3개 지점에서 미국 EPA의 권고치 30 μg/L를 초과하였다. 라돈-222의 함량은 2.97~906 Bq/L 범위로 미국 EPA의 권고치인 148 Bq/L를 초과하는 지하수는 전체 33개중 24개소이며, 이중 296 Bq/L를 초과하는 지하수는 5지점이다. 고함량의 우라늄 농도를 보이는 지하수는 약알칼리의 pH, 산화환경 등 기존에 알려진 우라늄의 용해에 유리한 화학적 환경으로 보여진다.
(3) 우라늄의 경우, 미국 EPA의 권고치 30 μg/L를 초과하는 지하수는 대부분 편마암과 화강암 지질경계부와 화강암지대이고, 라돈-222 또한 미국 EPA의 권고치인 148 Bq/L를 초과하는 지하수는 대부분 편마암과 화강암 지질경계부와 화강암에 집중된다. 지질에 따른 지표방사성세기 측정결과, 30 μg/L을 초과하는 지점들은 대부분 편마암과 화강암 지질경계부와 안흥화강암 지질지대이다.
(4) 상관관계 분석 결과, 우라늄과 라돈-222의 산출은 서로 상관성을 보여주지 않으며, 우라늄의 산출은 pH, Ca, HCO 3 와는 상관계수 지수에서 유의한 관계를 보여준다. 라돈의 산출은 화학성분과는 뚜렷한 관련성을 보여주지 않는다. 암석내 존재하는 우라늄의 용해와 거동은 지하수의 접촉을 통한 화학적 반응환경에 지배되지만, 라돈-222의 경우 불활성기체이므로 암반의 틈을 따라서 확산되고, 그 과정에서 대수층 지하수에 용해되므로 우라늄에 비하여 보다 넓은 영역의 지하수에서 산출된다.
결과를 종합하여 볼 때, 지하수내 고함량 우라늄의 용해 환경은 약알칼리성의 산화환경으로 보이며, 중탄산 함량이 높은 조건으로 우라늄의 종 형태는 주로 우라닐 또는 우라닐탄산염으로 존재할 것으로 보인다.
Acknowledgements
이 연구는 국립환경과학원 수탁과제인 '복합지질대 지하수 중 자연방사성물질 평가연구(NIER-SP2014-382)'의 일환으로 이루어졌다.
BIO
정찬호
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이용천
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최현영
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김문수
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조병욱
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